近日,中國科學院大連化學物理研究所孫劍研究員和葛慶杰研究員團隊在合成氣制低碳烯烴方面取得重要進展。團隊提出了一種基于費托合成體系的催化新策略,實現了合成氣在溫和條件下向低碳烯烴的高效轉化。相關成果于北京時間4月1日發表在《自然》期刊上。
費托合成是以合成氣(一氧化碳和氫氣)為原料,制備燃料和化學品的重要工業過程,我國能源結構具有“富煤、貧油、少氣”的特點,發展以合成氣為中間體的轉化技術,對保障能源安全和推動化工原料多元化具有重要意義。傳統費托合成制烯烴過程通常需要在300攝氏度以上、壓力大于2兆帕的條件下運行,能耗和成本相對較高。此外,反應體系普遍存在轉化率與低碳烯烴選擇性之間的權衡關系,即隨著轉化率的提高,低碳烯烴選擇性往往顯著下降。
為解決上述問題,科研團隊經研究發現,在鈉-鈷-錳催化體系中引入特定羥基助劑,可以構建富含表面羥基的反應界面,提升一氧化碳的活化效率。在250至260攝氏度、0.1兆帕的溫和條件下,該催化體系可實現80%的一氧化碳轉化率、60%的低碳烯烴選擇性和超過80%的總烯烴選擇性,并適用于較寬的氫碳比范圍。結構表征與機理研究表明,羥基助劑能夠抑制催化劑的過度還原和碳化,從源頭上改善一氧化碳活化過程,為理解和調控合成氣轉化反應提供了新的視角。
未來,團隊將圍繞羥基助劑調控一氧化碳/二氧化碳催化轉化體系的構筑方式、催化劑活性中心結構演化及反應過程優化等關鍵問題,持續推進相關基礎研究與應用探索,為我國煤炭清潔高效利用和低碳化工過程發展提供有力技術支撐。
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